Ο Κ. Κανελλάκης ήταν υπερήφανος για το αρχαιολογικό του έργο, που τον καθιέρωσε στον τομέα αυτό. Κατά τη διάρκεια της οθωμανικής κατοχής διατηρούσε παλαιοπωλείο και κατείχε μία αρχαιολογική συλλογή. Ως "ανήρ έχων ωμολογημένην την εμπειρίαν περί τα αρχαία πράγματα και δεδοκιμασμένον ζήλον" κρίθηκε ομόφωνα άξιος, το 1886, για τη θέση του επιμελητή του Αρχαιολογικό Μουσείου του Εν Χίω Γυμνασίου, στην οποία κατά γενική ομολογία ανταποκρίθηκε άριστα, πλουτίζοντάς το με μεγάλο αριθμό αντικειμένων (περί τις διακόσιες επιγραφές και τρεις χιλιάδες νομίσματα), που κατέγραψε υποδειγματικά "ίνα ούτω μη γενή ποτέ κατάχρησίς τις". Αυτόν αναζητούσαν οι ερευνητές που έφταναν στη Χίο και από δικά του αντίγραφα πολλοί επιστήμονες δημοσίευσαν χιακές επιγραφές. Σε καιρούς που η αμάθεια και η έλλειψη επίσημης προστασίας αφάνιζαν τα μνημεία, αγωνίστηκε για τη διάσωση και ανάδειξή τους. Εντόπισε τους αρχαιολογικούς χώρους της Χίου και τους σημείωσε στους Χάρτες του, σχεδίασε μνημεία και δημοσίευσε τα άρθρα Περί αρχαίων τάφων Εν Χίω (1896) και Περί των επί αυτονομίας της Χίου νομισμάτων (1915). Στα χειρόγραφά του βρέθηκαν διάφορες μελέτες (Περιγραφή των εν Χίω Φρουρίων, Πύργων και Φανοπύργων, Ολίγα τινά περί των εν Χίω Γενουησίων αναγλύφων, Κατάλογος των εν απάση τη Χίω εν ενεργεία και των ερειπωμένων εκκλησιών) και στις σκόρπιες σημειώσεις του πολλά άλλα πολύτιμα στοιχεία.