Στον τόμο, τον οποίο προλογίζει ο αείμνηστος ακαδημαϊκός Μιχαήλ Β. Σακελλαρίου, δημοσιεύονται αναλυτικές περιλήψεις 1.448 εγγράφων από το προσωπικό αρχείο του καθηγητή της Θεολογίας στο Πανεπιστήμιο Αθηνών (1861-66) και κατόπιν αρχιεπισκόπου Σύρου (1866-1875), Αλεξάνδρου Λυκούργου, γιού του ηγέτη των Σαμίων κατά τον Αγώνα της Ανεξαρτησίας, Γεωργίου Λογοθέτη Λυκούργου. Τα έγγραφα αυτά του αρχείου του Αλεξάνδρου Λυκούργου δώρισε σε ψηφιοποιημένη μορφή στο ΚΕΙΝΕ ο Μ. Σακελλαρίου και εισηγήθηκε την έκδοσή τους. Ο τόμος περιλαμβάνει εκτενή εισαγωγή, όπου αναπτύσσεται η μεθοδολογία και αξιοποιούνται συνθετικά οι πληροφορίες του αρχείου για τα θέματα των δημοσιευόμενων εγγράφων, τα οποία αναδεικνύουν καίριες πλευρές της σχέσης των Εκκλησιών με τα κράτη κατά τον 19ο αιώνα. Τα σημαντικότερα από τα θέματα είναι: το ταξίδι του Αρχιεπισκόπου Σύρου στην Αγγλία το 1870 και η συμμετοχή του στον διάλογο - με πρωτοβουλία των Αγγλικανών και του πρωθυπουργού William E. Gladstone - μεταξύ της Ελληνικής Ανατολικής Εκκλησίας και της Αγγλικανικής κυρίως, αλλά και των Παλαιοκαθολικών, με σκοπό την προσέγγισή τους και την ένωση των Εκκλησιών· η δράση του Λυκούργου κατά των πανσλαβιστών και η καίριας σημασίας συμμετοχή του στις διεργασίες για την επίλυση του Βουλγαρικού Ζητήματος και στο Σχίσμα· η κατάσταση στο Άγιο Όρος κατά την περίοδο αυτή και η επίσκεψη του Λυκούργου στις μονές του Άθω· το Μητροπολιτικό Ζήτημα (Ιούλιος 1873 - Μάιος 1874). Από το αρχειακό υλικό προκύπτει ότι ο Αρχιεπίσκοπος Σύρου Αλέξανδρος, με τη δράση του και με τις ενέργειές του υπέρ της ενώσεως των Εκκλησιών, επιδίωξε να επηρεάσει τη βρετανική πολιτική στο Βουλγαρικό Ζήτημα υπέρ του Οικουμενικού Πατριαρχείου και των ελληνικών εθνικών συμφερόντων, τα οποία πίστευε ακράδαντα ότι υπονομεύονταν από τη ρωσική πολιτική και τους πανσλαβιστές που υποδαύλιζαν τον βουλγαρικό εθνικισμό.