Το "Αι παλαιαί Αθήναι" είναι ένα από τα σημαντικότερα έργα του διάσημου αθηναιογράφου. Ο Δημήτριος Καμπούρογλου ανασυνθέτει εδώ τη νεώτερη ιστορία της ελληνικής πρωτεύουσας, επί Τουρκοκρατίας αλλά και της μεταπελευθερωτικής περιόδου, μέχρι και την πρώτη δεκαετία του 20ού αιώνα. Ο συγγραφέας ιχνηλατεί την ιστορική εξέλιξη των ανθρώπων μέσα από το τοπίο: μέσα από τη φθορά και τις κατοπινές χρήσεις των αρχαίων μνημείων, μέσα από τα προπύλαια της Ακρόπολης, τον Παρθενώνα και το Ερέχθειο, τα οθωμανικά τείχη του 1778, τους χριστιανικούς ναούς και τα μοναστήρια και τις παλιές συνοικίες της, όπως "το Αλίκοκκον" (η σημερινή Πλάκα) και τις ενορίες της. Η νοσταλγική ενατένιση του παρελθόντος γίνεται ακόμα εντονότερη στο τρίτο μέρος του βιβλίου, που αφορά στη "ζωή της πόλεως". Ο Καμπούρογλου περιγράφει πιστά τη δόξα του "κλεινού άστεως", που συνεχίστηκε, με διαφορετικό τρόπο, και στους νεώτερους χρόνους, τόσο μέσα από τη θρηκευτική ζωή και τον λαϊκό πολιτισμό (τις παροιμίες, τα κάλαντα, τις αθηναϊκές αποκριές, τα πανηγύρια κτλ.) αλλά και τα εκπαιδευτήρια και την εκκλησιαστική μουσική. Ο Καμπούρογλου παρέχει επίσης στοιχεία για την κοινοτική διοίκηση και την ταξική διάρθρωση και τις ισχυρές οικογένειες επί Τουρκοκρατίας (κυρίως τον 18ο αιώνα) καθώς και τις άλλες εθνικές μειονότητες που κατοικούσαν κάποτε (ή και συνεχίζουν να κατοικούν) στην πόλη (τους Φράγκους, τους καπουκίνους μοναχούς, τους τουρκόφωνους και τους αλβανόφωνους μουσουλμάνους και τους Αθίγγανους). Το ανεκδοτολογικό ύφος της αφήγησης προσθέτει ζωντάνια και γλαφυρότητα στον λόγο και επιτρέπει στον αναγνώστη να σκιαγραφήσει μόνος του μια άμεση και ζωντανή εικόνα του χαμένου παρελθόντος.